Le sue doti non sfuggirono a papa Alessandro IV, che volle Alberto accanto a sé ad Anagni, a Roma e a Viterbo, per avvalersi della sua consulenza teologica. Lo stesso pontefice, nel 1260, lo nominò vescovo di Ratisbona, una grande diocesi, che si trovava, però, in un momento difficile. Dal 1260 al 1262 Alberto svolse questo ministero con infaticabile dedizione, riuscendo a portare pace e concordia nella città, a riorganizzare parrocchie e conventi, e a dare nuovo impulso alle attività caritative. Negli anni 1263-1264 Alberto predicava in Germania ed in Boemia, incaricato dal papa Urbano IV, per ritornare poi a Colonia e riprendere la sua missione di docente, di studioso e di scrittore. Essendo un uomo di preghiera, di scienza e di carità, godeva di grande autorevolezza nei suoi interventi, in varie vicende della Chiesa e della società del tempo: fu soprattutto uomo di riconciliazione e di pace a Colonia, dove l’arcivescovo era entrato in duro contrasto con le istituzioni cittadine; si prodigò durante lo svolgimento del II Concilio di Lione, nel 1274, convocato dal papa Gregorio X per favorire l’unione con i Greci, dopo la separazione del grande scisma d’Oriente del 1054. Nel 1277, l’arcivescovo di Parigi Étienne Tempier ed altri volevano condannare gli scritti di san Tommaso perché li consideravano poco ortodossi. Per tale motivo si mise in viaggio alla volta di Parigi, deciso a difendere la memoria del suo discepolo. Qualche tempo dopo, nel 1278 ebbe dei vuoti di memoria; la sua mente a poco a poco si offuscò e si narra che abbia trascorso gli ultimi anni della sua esistenza nel più totale isolamento, amareggiato per il cedimento della memoria manifestatosi durante un incontro pubblico. Il suo corpo fiaccato da una vita austera di privazioni e di lavoro cedette sotto il peso degli anni e finì i suoi giorni terreni nella sua cella del convento della Santa Croce a Colonia. Morì il 15 novembre 1280; patrono degli scienziati